W tym czasie znacznie rozszerza się zakres działalności i zaczyna obejmować obok grzebania zmarłych równieżː przenoszenie znalezionych chorych do szpitali, wspieranie poszkodowanych wskutek powodzi, rozdawanie jałmużny ubogim w klasztorach, szpitalach i więzieniach, zaopatrywanie potrzebujących w ubrania.
Dalsze prace Mañary mały|left|Miquel Mañara przekazujący braciom regułę Bractwa Świętego Miłosierdzia. Obraz Juana de Valdés Leala z 1681 Mañara kilkakrotnie w trakcie swej pracy doświadczał wątpliwości czy nie powinien zrezygnować z zajmowanego stanowiska w Bractwie i umożliwić objęcie go bardziej godnym niż on sam braciom. Jak relacjonuje ojciec Cárdenas, sytuacja taka miała między innymi miejsce w 1668 roku. Wówczas to jego spowiednik, mercedariusz bosy, Juan de la Presentación, poradził mu by kontynuował pracę, a dla pewności poradził się trzech doświadczonych kapłanów. Wszyscy trzej zapytani nakazali mu kontynuować podjęte prace. Ponieważ było ich tak wiele, Mañara za zgodą braci, opuścił swój pałac i zamieszkał w prostych surowych warunkach, jakie oferowało Bractwo.
W 1673 roku zostali ustanowieni Bracia Pokuty, ludzie świeccy, nie należący do Bractwa, którzy chcieli pomagać ubogim.