Eksperymenty progresywne (1968–1970) Lata 1968–1970 to okres muzycznych eksperymentów. Gilmour, Waters i Wright osobno przygotowywali materiał, który miał swój własny wokal i podkład, co odbijało się na spójności utworów. Dotychczas Barrett był głównym wokalistą. David, Roger i Rick postanowili podzielić się rolami: Waters najczęściej tworzył melodie jazzowe z dominującą linią basową i złożone, symboliczne teksty, Gilmour skupił się na gitarowym bluesie, a Wright preferował melodyczny psychodeliczny keyboard. Najwięcej muzyki eksperymentalnej pochodzi właśnie z tego okresu, m.in. A Saucerful of Secrets zawierająca dużo hałasu, perkusji, drgań i zapętlonych dźwięków, a także .
Znaczną część pierwszego albumu stworzył Barrett, ale na drugiej płycie zespołu znalazła się tylko jedna piosenka jego autorstwa – Jugband Blues. Syd wykonywał również utwory: Remember A Day (nagrany podczas sesji do płyty The Piper At The Gates Of Dawn) oraz Set The Controls For The Heart Of The Sun. Album A Saucerful of Secrets został wydany w czerwcu 1968 r. i zajął 9. miejsce na brytyjskiej liście przebojów. Była to jedyna płyta Pink Floyd, która nie znalazła się na liście przebojów w USA.