Zachowanie Barretta stawało się coraz mniej przewidywalne. Przez ciągłe zażywanie LSD stawał się bardzo niezrównoważony i czasami podczas występów patrzył bezmyślnie w dal, gdy reszta grupy występowała. Podczas niektórych koncertów przez cały czas grał jeden akord lub zaczynał przypadkowo rozstrajać gitaręSchaffner, s. 105.. Ostatni koncert z jego udziałem odbył się 20 stycznia 1968 w Hastings Pier. Wszyscy mieli nadzieję, że Barretta pozostawi się jako twórcę tekstów, a Gilmour będzie za niego występował na żywo. Jednak coraz większy chaos w jego utworach spowodował, że grupa zaniechała tego pomysłuSchaffner, s. 107–108.. Kiedy odejście Barretta w kwietniu 1968 zostało oficjalnie potwierdzone, producenci Jenner i King zadecydowali, aby pozostać z nim. Spółka Blackhill została rozwiązana. Zespół przyjął Steve’a O’Rourke jako menadżera, który pozostał z Pink Floyd aż do swojej śmierci w 2003 roku, 11 kwietnia 2003..
Po nagraniu dwóch solowych albumów: The Madcap Laughs i Barrett w 1970 (współprodukowane z Gilmourem, Watersem i Wrightem), które nie okazały się wielkim sukcesem, Barrett zarzucił działalność muzyczną.