Często jego dziwne zachowania były kojarzone z zażywaniem narkotyków, przez co członkowie zespołu nie wiedzieli o jego pogarszającym się stanie psychicznym. Barrett okazał się być schizofrenikiem, gdy przed jednym z koncertów zapadł w stan katatonii. Pomimo tego członkowie zespołu „wypchnęli” go na scenę, ale Syd nie był w stanie grać, ani śpiewaćThe Observer, 6 października 2002.. W styczniu 1968 gitarzysta David Gilmour, kolega Syda Barretta z czasów, gdy uczęszczali na Uniwersytet Cambridge dołączył do zespołu, początkowo jako drugi wokalista i gitarzysta wspierający Barretta, lecz ten okres trwał około tygodnia lub dwóch. Waters zadecydował, że to nie ma sensu i wykluczył Syda z zespołu. Rozpatrywane było przyłączenie Jeffa Becka, ale ten jednak odmówił, gdyż jako sławny gitarzysta nie chciał dołączyć do zespołu, który dopiero rozpoczyna swą karierę.