21 czerwca 1960 zastąpił metropolitę Mikołaja (Jaruszewicza) na stanowisku przewodniczącego wymienionego wydziału, równocześnie otrzymując nominację na biskupa podolskiego, wikariusza eparchii moskiewskiej. Chirotonia nowego hierarchy odbyła się w Ławrze Troicko-Siergijewskiej 10 lipca 1960 z udziałem konsekratorów: patriarchy moskiewskiego i całej Rusi Aleksego, metropolity Wzgórz Libańskich Eliasza (Patriarchat Aleksandryjski) oraz biskupów sergiopolskiego Bazylego, dmitrowskiego Pimena i możajskiego Stefana.
Od września tego samego roku kierował ponadto Wydziałem Prasy w Patriarchacie Moskiewskim i zaczął brać aktywny udział w pracach Chrześcijańskiej Konferencji Pokojowej.
23 listopada 1960 Nikodem (Rotow) został mianowany biskupem jarosławskim i rostowskim. Od 16 marca 1961 zasiadał w Świętym Synodzie Rosyjskiego Kościoła Prawosławnego, zaś 10 czerwca tego samego roku otrzymał godność arcybiskupią. W tym samym roku, między 18 listopada a 6 grudnia, stał na czele delegacji Rosyjskiego Kościoła Prawosławnego na III Zgromadzeniu Ogólnym Światowej Rady Kościołów, w czasie którego wybrano go na członka jej Komitetów Centralnego i Wykonawczego.