W 1849 wycofał się z życia publicznego i zajął się głównie uzupełnianiem najobszerniejszego w Italii dzieła dotyczącego wiedzy kościelnej – 103 woluminów Dizionario di erudizione storico-ecclesiastica (1840–1861) oraz sześciu tomów indeksów (1878–1879). Chociaż dziś dzieło to uważane jest za przestarzałe, to jednak ciągle pozostaje kopalnią informacji na temat Kurii Watykańskiej, czy administracji Państwa Kościelnego, które nigdzie indziej się nie zachowały. Moroni poświęcał pracy nad tym dziełem po szesnaście godzin dziennieGaspare Di Gregorio e Nello Vian (a cura di), Memorie dell’aiutante di Camera, 10 ilustrowanych zeszytów opublikowanych w L’Urbe, Roma, Fratelli Palombi Editori, 1973-1975.. Wiele aspektów tak intensywnej pracy Moroniego przypomina sposób działania Francesco Cancellieriego, za ucznia którego się uznawał„Moróni, Gaetano”, Dizionario biografico degli Italiani (on-line)..
Chociaż cieszył się szacunkiem i przyjaźnią ludzi Kościoła, uczonych i erudytów, jak Nicholasa Wisemana, czy Antonia Rosmini-Serbatiego, to jednak jako współpracownik Grzegorza XVI był często przedmiotem paszkwili.