Od 1958 roku był przywódcą jednej z pierwszych organizacji antyustrojowych w PRL – Ligi Narodowo-Demokratycznej o charakterze antykomunistycznym, narodowo-katolickim powstałej po rozwiązaniu Związku Młodych Demokratów (1957). Grupa składała się głównie ze studentów Wydziału Prawa Uniwersytetu Warszawskiego, a jej zebrania szkoleniowe, poświęcone historii i ideologii Narodowej Demokracji prowadzili także Wiesław Chrzanowski i Jan Piotr Bogdanowicz. Dzięki tajności przywództwa uniknął procesu, w którym za prowadzenie organizacji na dwa lata więzienia skazani zostali Józef Kossecki i Przemysław Górny (29 maja 1961), a na mniejsze kary zostali skazani: Janusz Krzyżewski (prawnik), Henryk Klata, Marian Barański i Zbigniew Kwiecień. Jan Bohdanowicz i Leon Mirecki zostali uniewinnieni. Po rozprawie w więzieniu pozostał tylko Józef Kossecki, pozostałych oskarżonych zwolniono. Kard. Karol Wojtyła pisał o nim w liście z 28 stycznia 1970 roku„Walenty Majdański stawiał zawsze jasno z wielką odwagą najtrudniejsze problemy moralne naszego polskiego życia. Małżeństwo, rodzina, wychowanie, przyszłość narodu nie przestawały być głównymi tematami jego publikacji, które wprawdzie od dawna już nie mogą oglądać światła dziennego, lecz stale tworzą kapitał myśli i zaangażowania w najtrudniejsze sprawy naszego życia.” Rola W.