W 1666 roku dzięki poleceniu Charles’a został przyjęty do nowo utworzonej Akademii Nauk (Académie des sciences), kiedy zaś w latach 1664–1667 decydowano o kształcie wschodniej pierzei Luwru, Charles przyczynił się do odrzucenia projektu Berniniego i mianowania Claude’a na jednego z członków komisji zarządzającej budową. W napisanych później wspomnieniach Charles przedstawiał brata jako jedynego twórcę ostatecznie przyjętego i zrealizowanego projektu, choć w rzeczywistości było to wspólne dzieło komisji, do której należeli również Louis Le Vau i Charles Le Brun.
W 1668 roku Perrault wydał poemat La Peinture, w którym wychwalał twórczość nadwornego malarza Le Bruna, a jednocześnie składał hołd królowi i przyznawał prymat współczesności nad antykiem. Tym samym po raz pierwszy otwarcie zajął stanowisko w sporze starożytników z nowożytnikami, czyli trwającej od XVI wieku dyskusji między zwolennikami poglądu o doskonałości starożytnych wzorców etycznych i estetycznych a entuzjastami postępu i współczesności. Za panowania Ludwika XIV spór w dużej mierze dotyczył tego, która z tendencji estetycznych i ideologicznych pozwala lepiej wysławiać króla.