W latach młodzieńczych rozpoczął naukę stepowania. Miał w zwyczaju tańczyć na ukośnych drzwiach od piwnicy, co dało mu przydomek „cellar door Cagney”. Uchodził za dobrego ulicznego bijatykę, niejednokrotnie stając w obronie swojego starszego brata Henry’ego, studenta medycyny. Zaangażował się także, podobnie jak jego ojciec, w amatorskie uprawianie boksu i lekkiej atletyki. Trenerzy zachęcali go do profesjonalnego uprawiania sportu, lecz jego matka nie wyraziła na to zgody. Grał również w baseball w półprofesjonalnej lokalnej drużynie.

Zainteresowanie Cagneya filmem było wynikiem zbiegu okoliczności. Odwiedzając ciotkę, która mieszkała na Brooklynie nieopodal Vitagraph Studios, przeszedł przez ogrodzenie, aby móc obejrzeć filmy Johna Bunny’ego. Następnie zaangażował się w amatorską sztukę, grając chłopca w chińskiej pantomimie w Lenox Hill Neighborhood House. Wystąpił razem ze swoim bratem Harrym w przedstawieniu wyreżyserowanym przez Florence’a Jamesa, przyszłego przyjaciela aktora. Cagney początkowo zajmował się pracą za kulisami nie wykazując przy tym zainteresowania samymi występami. Zmiana nastąpiła gdy w wyniku choroby starszego brata zmuszony był zastąpić go na scenie. Chociaż nie był dublerem, to dzięki fotograficznej pamięci wszystkie kwestie wykonał bezbłędnie, bez żadnej wcześniejszej nauki.