Porzucił uczelnię po trzech latach bez dyplomu.
W roku 1898 związał się z Hermetycznym Zakonem Złotego Brzasku dzięki znajomości z jego członkiem, Julianem L. Bakerem i przybrał imię „Frater Perdurabo” („Frater” = „Brat”, „Perdurabo” było wybranym przez niego imieniem, mottem, oznaczającym „wytrwam do końca”). Złoty Brzask był tajemną organizacją krzewiącą nauki różokrzyżowców, alchemików i kabalistów. Tam jednak, pomimo błyskawicznej kariery (w zaledwie dwa lata uzyskał znajdujący się mniej więcej w środku hierarchii tytuł Adeptus Minor 5°=6°, podczas gdy inni członkowie bardzo rzadko do niego dochodzili), spotkał Crowleya zawód, gdy utracił nadzieje związane z wyjątkową naturą przekazywanych mu nauk. Ze względu na nieporozumienia w Zakonie, opuścił go i podróżował po świecie.
W listopadzie 1899 roku kupił w (Highland, Szkocja)Booth, Martin (2000). A Magick Life: The Biography of Aleister Crowley. London: Coronet Books. ISBN 978-0-340-71806-3. OCLC 59483726. strona 108–109. W swojej hagiografii żartobliwie napisał: „Żyłem życiem zwykłego lairda szkockiego…”The Confessions of Aleister Crowley, Chapter 44 .. Zatrudnił personel domowy i oddawał się rozrywkom na świeżym powietrzu typowym dla posiadaczy ziemskich ze szkockiego rejonu Highlands.