Nosił kilt z tartanu Mathersa i przedstawiał się jako „Aleister Crowley MacGregor” (forma skrócona: „Aleister MacGregor”) oraz „Lord of Boleskine and Abertarff” (skrócone po czasie do „Lord Boleskine”).
W 1901 roku studiował i praktykował medytację jogiczną wraz z Allanem Bennetem na podstawie instrukcji sziwaickiego guru Ponnambalama Ramanathana, zapoznał się z najważniejszymi zasadami medytacji buddyjskiej, napisał także w tamtym roku esej „Science and Buddhism”, a później doświadczenia te wykorzystał w instrukcjach dla członków A∴A∴ („Liber RV vel Spiritus” oraz „Liber Yod”).
W roku 1902 wziął udział w nieudanej wyprawie na K2. Wskazał, jak się później okazało, najłatwiejszą drogę na szczyt, został jednak przegłosowany przez członków wyprawy na rzecz innej drogi.
Niedługo po powrocie do Szkocji, w 1903 roku, odwiedzając w (miejscowość uzdrowiskowa w hrabstwie Ross and Cromarty), poznał jego owdowiałą siostrę, Rose Kelly. Była ona w tym czasie zaręczona, jednak już 12 sierpnia 1903 została pierwszą żoną Crowleya, biorąc z nim ślub cywilny. Małżeństwo udało się w podróż poślubną do Paryża, Neapolu, Kairu i Indii.