Zainteresował się tzw. Kościołem Celtyckim, literaturą arturiańską i celtyckim mistycyzmem. Zmienił swoje imię z „Edward Alexander” na „Aleister” (gaelicka odmiana słowa Alexander), co symbolizowało jego przemianę duchową, odcięcie się od przeszłości, w tym od pseudonimu „Alick” nadanemu mu przez rodziców. W Sylwestra 1896 roku Crowley odkrył swoją biseksualność. Utrzymywał też intensywne życie seksualne z kobietami – głównie z dziewczętami poderwanymi w tawernach a także często z prostytutkami. W 1897 roku, na drugim roku studiów, zaraził się kiłąBooth, Martin (2000). A Magick Life: The Biography of Aleister Crowley. London: Coronet Books. ISBN 978-0-340-71806-3. OCLC 59483726. strona 59–62.
W czasie studiów rozwijał też swoje zainteresowania związane z grą w szachy (został prezesem studenckiego klubu szachowego) i wspinaczką górską. Był członkiem studenckiego towarzystwa dyskusyjnego Magpie and Stump. Pomimo aktywności w stowarzyszeniach studenckich, zawierania ciekawych znajomości, m.in. z , Crowley wydawał się unikać kolegów ze studiów – wymigał się od obowiązkowego uczestnictwa w nabożeństwach (ponieważ wiązało się to z wczesnym wstawaniem) i nie jadał posiłków na stołówce (jedzenie polecił sobie przynosić do pokoju). Prowadził nocny tryb życia, często opuszczał zajęcia.