Wyjechał z Salem w sierpniu, w towarzystwie sekretarza Callisto Mariniego i odbył liczne podróże, by odwiedzić archiwa i biblioteki klasztorów niemieckich i szwajcarskich oraz nawiązać relacje z lokalnymi uczonymi.
W lipcu 1762 roku odbył podróż po landach Królestwa Niemieckiego, odwiedzając m.in. Bonn, Baden-Baden, Frankfurt, Karlsruhe, Koblencję, Kolonię, Mannheim, Moguncję oraz Rastatt. W czasie tych wypraw zaobserwował, jak pokojowo współistnieją tam katolicy, luteranie, kalwini i żydzi, a także nawiązał znajomość z elektorem Palatynatu Reńskiego Karolem IV Teodorem. Po dwóch miesiącach podróży po krajach niemieckich pojechał do Republiki Zjednoczonych Prowincji Niderlandzkich, by zebrać informację o sytuacji katolików, a także o obecności jansenistów. Następnie udał się do Niderlandów Austriackich, gdzie wizytował w Antwerpii (spotkał się tam z bollandystami), Brukseli, Mechelen i na uniwersytecie w Lowanium. Kolejnym etapem jego ekspedycji było biskupstwo Liège, a następnie Królestwo Francji, gdzie został do początku 1763 roku, prowadząc badania archiwistyczne w bibliotekach. Zdecydował się wówczas ponownie udać się do Królestwa Niemieckiego, aby rozstrzygnąć kwestie sporne pomiędzy Stolicą Piotrową a biskupem Augsburga. Wkrótce potem rozpoczął podróż powrotną do Rzymu, zatrzymując się w Salzburgu i Wiedniu.