Obszar, gdzie Kościół unicki rozwijał się najsilniej, znalazł się pod władzą prawosławnej Rosji, która w ramach zależnego od siebie Kościoła greckounickiego realizowała program likwidacji tej wspólnoty, czemu służyły kolejne reformy upodabniające liturgię i świątynie unickie do prawosławia rosyjskiego. Odbywało się to pod hasłem powrotu do tradycji bizantyjskich i ruskich, toteż władzom carskim i cerkiewnym udało się pozyskać wielu działaczy unickich nie tylko w Rosji, ale i w Galicji.
W 1834 r. rozpoczęła się likwidacja Cerkwi unickiej w diecezji litewskiej. Pod pretekstem odlatynizowania obrzędów cerkiewnych i wystroju świątyń zaprowadzano pod przymusem styl moskiewski, w tym wprowadzono księgi liturgiczne właściwe dla Rosyjskiej Cerkwi Prawosławnej. Ostatecznie dzieje Kościoła unickiego pod władzą Rosji zakończyły: synod połocki w 1839 r. (zniesienie unii na Ziemiach Zabranych) i likwidacja diecezji chełmskiej (ostatniej unickiej administratury pod władzą rosyjską) w 1875 r., skutkując długofalowym oddziaływaniem na przymusowo nawróconą na prawosławie ludność unicką - w celu wykształcenia u niej ruskiej świadomości narodowej.
Kościół unicki wpłynął także na historyczne dziedzictwo prawosławia.