Do Valparaíso Allende powrócił w 1921 roku, gdy jego ojciec został sprawozdawcą Trybunału Apelacyjnego. Allende kontynuował edukację w Liceo Eduardo de la Barra które ukończył w 1924 roku. W Valparaíso poznał Juana Demarchi – szewca włoskiego pochodzenia, a z przekonań anarchistę, który (według samego Allende) wpłynął na jego przekonaniaDebray, Régis. Allende habla con Debray en Punto Final, N° 126, s. 29.. Po ukończeniu szkoły średniej rozpoczął służbę wojskową, przez rok służył w Pułku Ułanów Tacna. Po odbyciu służby wojskowej, rozpoczął studia na wydziale medycznym Uniwersytetu Chile, pomimo że miał wątpliwości co do tego kierunku i planował też studia na kierunku prawa. Mieszkał początkowo razem ze swoją ciotką od strony ojca, Anitą, a później wielokrotnie zmieniał miejsca pobytu. Doktorat Higiene mental y delincuencia obronił w 1933 roku.
Już na studiach stał się zdeklarowanym marksistą, lecz jednocześnie zawsze odżegnywał się od komunizmu rewolucyjnego. Według samego Allende, cała jego kariera polityczna była nakierowana na wprowadzenie daleko idących reform w duchu socjalizmu na drodze pokojowych przemian, otwarcie odrzucał kapitalizm w stylu neoliberalnym – z poszanowaniem zasad demokracji parlamentarnej.