Był za ścisłą współpracą Koła Polskiego z opozycją czeską. W 1887 mianowany został austriackim radcą tajnym. Kazimierz Chłędowski zostawił taką jego charakterystykę:
Książe Jerzy Czartoryski (...) z rodowej dumy z nikim się nie łączył, spodziewając się zawsze, że nadejdzie chwila, w której wszystkich za łeb weźmie; ale chwila taka jakoś nie nadchodziła i dotąd nie nadeszła. Książe Jerzy, wychowany w Wiedniu, w swej młodości «ein Schöngeist», meloman, bywający w artystycznym świecie wiedeńskim, ożenił się z córką księgarza Czecha, panną Czermakówną i ona popchnęła właściwie męża na polityczne tory. Księżna była kobietą ambitną i słusznie dążyła aby nazwisko Czartoryskich nie zużyło się na wiedeńskim bruku. Książe więc poświęcił się polityce, dał się wybrać do sejmu i Rady Państwa, ale zbyt łaknący popularności, szukający jej bez systemu, na prawo i lewo, a nadto intrygant nie wzbudzający zaufania, nie umiał sobie wyrobić wpływu. W Sejmie galicyjskim kokietował z Rusinami, w Radzie Państwa z Czechami, prowadził politykę kaprysu na swoją rękę, niewiele się też na niego oglądanoKazimierz Chłędowski, Pamiętniki, t. 1, oprac. Antoni Knot, Kraków 1957, s. 270..