W 1044 mnisi w drodze losowania wybrali Jerzego na przełożonego klasztoru Iwiron, którą to funkcję mnich przyjął z niechęcią. Zaostrzył wówczas stosowane już wcześniej środki ascezy, sporządził żywoty Jana i Eutymiusza z Athosu, przeprowadził budowę nowego katholikonu i umieścił w nim szczątki mnichów, którzy pracowali nad przekładami tekstów liturgicznych na język gruziński. W 1050 duchowny udał się do Konstantynopola, by prosić cesarza o wsparcie finansowe budowy katholikonu. Uzyskał pozytywną odpowiedź; ponadto w czasie pobytu w Bizancjum spotkał się z goszczącymi w stolicy królem Iberii Bagratem IV i jego matką Marią. Odrzucił jednak ich propozycję, by wrócić do kraju i objąć katedrę biskupią w Czkondidi.
W 1056 Jerzy czasowo przekazał zarząd Iwironu innemu mnichowi, by odwiedzić swojego dawnego opiekuna duchowego Jerzego Pustelnika i zasięgnąć u niego rady, czy winien wrócić do prac przekładowych, czy też nadal wykonywać pochłaniające mu większość czasu obowiązki przełożonego klasztoru.