Lot Coopera był ostatnim w programie Mercury. Cooper jako jeden z siódemki astronautów, którzy nadal czekali na swoją szansę (D. Slayton wcześniej został wykluczony przez lekarzy z uwagi na arytmię serca), 13 listopada został zatwierdzony jako pilot kapsuły nazwanej „Faith 7”. 15 maja 1963 na pokładzie statku Mercury 9 wystartował do swojego pierwszego lotu w kosmos. Okrążył Ziemię 22 razy i spędził w przestrzeni kosmicznej więcej czasu niż pozostali amerykańscy astronauci razem wzięci. Był też pierwszym amerykańskim astronautą, który spał na orbicie. Celem lotu było sprawdzenie wpływu stanu nieważkości na długotrwały pobyt człowieka w kosmosie (jak na tamte czasy). Podczas operacji wodowania astronauta był zmuszony do ręcznego odpalenia silników hamujących kapsuły, ponieważ większość systemów pokładowych statku uległa awarii. Lot Mercury 9 trwał 1 dzień 10 godzin 19 minut i 49 sekund.
Po tej misji odwołano kolejny długotrwały lot Programu Mercury, w którym uczestniczyć miał Alan Shepard. Cooper przewidziany był jako jego dubler. W tym czasie uwaga NASA koncentrowała się już na Programie Gemini.