Wiosną 1625 Tirso udał się do Sewilli, gdzie w następnych latach powstały: Potępiony za niewiarę (El condenado por desconfiado) i prawdopodobnie Zwodziciel z Sewilli, które, jako sztuki religijne, nie podlegały zakazowi.

W 1626 roku kapituła zakonna w Guadalajarze wybrała Tirsa przeorem klasztoru w Trujillo. W następnym roku wyszła w Sewilli „pierwsza część” jego dramatów Doce comedias nuevas del maestro Tirso de Molina (Dwanaście nowych komedii mistrza Tirsa de Moliny), zgodnie z ówczesnym zwyczajem wydawniczym, który nakazywał wydawać sztuki teatralne w tomach zawierających po dwanaście utworów. Być może pod koniec lat dwudziestych Tirso ponownie odwiedził Portugalię. Lata 1630–1633 spędził w Toledo. W tym czasie został kronikarzem zakonu i zaczął pisać monumentalną Historia general de la Orden de Nuestra Señora de las Mercedes (Historię powszechną Zakonu Matki Bożej Łaskawej), która pochłaniała większość jego czasu i uwagi do końca lat trzydziestych. W 1633 roku powrócił do Madrytu. W tym czasie wyszły „trzecia” (Tortosa 1634) oraz „druga” i „czwarta” (Madryt 1635) „część” jego dramatów. W 1635 ukazał się również zbiór jego nowel, rozpraw i kilku autos sacramentales, zatytułowany Deleitar aprovechando.