Pierwszym filmem, który nakręciła po zawarciu umowy, był romans przygodowy Johna Forda Mogambo (1954); za rolę Lindy Nordley, zamężnej młodej Angielki nawiązującej romantyczny trójkąt z myśliwym (Clark Gable) i show-girl (Ava Gardner), otrzymała nominację do Oscara dla najlepszej aktorki drugoplanowej. Następnie zagrała pierwszoplanowe role żeńskie w filmach Alfreda Hitchcocka: Margot Wendice (niewierną żonę, którą mąż chce zabić) w dreszczowcu kryminalnym wytwórni Warner Bros. M jak morderstwo (Dial M for Murder, 1954) i Lisę Carol Fremont (przyjaciółkę fotografa, głównego bohatera filmu) w thrillerze Paramount Pictures Okno na podwórze (Rear Window, 1954). W tym okresie była krytykowana w prasie i mierzyła się z pewnym ostracyzmem w Hollywood z powodu nawiązania romansu z żonatym aktorem, Rayem Millandem. Jednocześnie dzięki występom w filmach Hitchcocka stała się wielką gwiazdą Hollywood, której rozgłos porównywano do sławy zdobytej przez Marilyn Monroe w 1952 i 1953. thumb|Kelly i William Holden na 27. ceremonii rozdania Oscarów (1955) Zagrała niewielką rolę żony pilota Brubakera (William Holden) w dramacie wojennym Marka Robsona Mosty Toko-Ri (The Bridges at Toko-Ri, 1954).