W listopadzie 2001 pojawił w epizodycznej roli w The Play What I Wrote. Za kreację cierpiącego na depresję pisarza Christiana w dramacie muzycznym Moulin Rouge! (2001) z Nicole Kidman zdobył nagrodę Europejską Nagrodę Filmową i Nagrody Satelity dla najlepszego aktora w filmie dramatycznym oraz nominację do Złotego Globu dla najlepszego aktora w filmie komediowym lub musicalu. Dzięki roli aroganckiego dziennikarza Catchera Blocka w komedii romantycznej Do diabła z miłością (2003) z Renée Zellweger zyskał w Hollywood opinie aktora romantycznego w stylu Sinatry. Otrzymał także doskonałe recenzje za rolę włóczęgi Joe Taylora (uhonorowanej szkocką nagrodą BAFTA) w brytyjsko-francuskim erotycznym dramacie kryminalnym Młody Adam (2003), w którym partnerował uznanej brytyjskiej aktorce, Tildzie Swinton.
Użyczył głosu w dwóch filmach animowanych: Roboty (2005) Chrisa Wedge’a i Carlosa Saldanhy jako Radek Dekiel – robot obdarzony talentem tworzenia wynalazków i Szeregowiec Dolot (2005) jako szeregowiec Franek Dolot. Odrzucił propozycję zagrania Bonda w Casino Royale. Kolejne filmy, w których przyjął główną rolę, tj.