Następnie zagrał Enzo Pratiefo w filmie Fabrizio Taglioniego Ziemia niczyja (No Man’s Land, 1962). mały|Moore jako Beau Maverick w serialu Maverick (1960) Po powrocie do Wielkiej Brytanii został obsadzony w roli Simona Templara w brytyjskim serialu telewizyjnym Święty (1962–1969). Tytułowa rola szlachetnego detektywa, który działa poza prawem na rzecz sprawiedliwości, zapewniła mu status międzynarodowej sławy. Przez siedem lat zagrał we wszystkich 118 odcinkach serialu, które zostały podzielone na sześć sezonów, przy czym sam wyreżyserował kilka odcinków, a od czwartej serii był także iego współproducentem (z ramienia firmy producenckiej TRI Ltd). Po zakończeniu produkcji Świętego nakręcił dodatkowe dwa dwuczęściowe odcinki serialu: Święty – twórcy fikcji i Święty kontra mafia, które poza Wielką Brytanią były emitowane jako pełnometrażowe filmy kinowe. mały|Moore (ok. 1960) W latach 1968–1972 zasiadał w radzie nadzorczej firmy włókienniczej Pearson & Fosters. Po podpisaniu kontraktu z wytwórnią United Artists wystąpił w filmie Alvina Rakoffa Crossplot (1969), który jednak nie osiągnął sukcesu komercyjnego.