Po powrocie do Anglii został obsadzony w sztuce Richarda Buckle’a The Family Tree (reż. Noël Coward) w Connaught Theatre w Worthing. Następnie zagrał tytułowego bohatera serialu Ivanhoe (1958–1959) oraz wystąpił w pojedynczych odcinkach amerykańskich seriali: Trzeci człowiek i Avon Emeralds (z serii Alfred Hitchcock przedstawia). thumb|Moore na planie serialu The Alaskans (1959) W 1958 podpisał kontrakt z amerykańską wytwórnią Warner Bros., w której zadebiutował rolą siostrzeńca księcia Wellingtona w filmie Irvinga Rappera The Miracle (1959). Następnie zagrał drugoplanowe role: Silky’ego Harrisa w serialu The Alaskans (1959–1960) i Beau Mavericka w czwartym sezonie serialu Maverick (1960–1961) oraz Paula Wiltona w filmie Gordona Douglasa Grzechy Rachel Cade (The Sins of Rachel Cade, 1961). Zagrał jedną z głównych ról, trapera Shauna Garretta, w westernie Gordona Douglasa Złoto siedmiu świętych (Gold of the Seven Saints, 1961) z Clintem Walkerem. Rozczarowany brakiem atrakcyjnych ról filmowych, zerwał kontrakt z Warner Bros, po czym wyjechał do Rzymu, gdzie wcielił się w postać Romulusa w komedii Richarda Pottiera Porwanie Sabinek (Il ratto delle Sabine, 1961).