Podczas II Kongregacji Generalnej w Rzymie w 1565 r. został wybrany asystentem Niemiec, którego jurysdykcji podlegały jezuickie prowincje na terenie Francji, Niderlandów, Niemiec i Austrii. Pełniąc równocześnie obowiązki ministra domu profesów w Rzymie kierował budową domu nowicjatu na Kwirynale. W 1569 r. został przez Franciszka Borgiasza wysłany jako wizytator do prowincji francuskiej z zadaniem ujednolicenia norm dyscyplinarnych obowiązujących w życiu wspólnotowym oraz przezwyciężenia partykularyzmów pojawiających się w nowych wspólnotach francuskich.
Gdy po śmierci Borgiasza papież Grzegorz XIII wyraził życzenie, aby kolejny przełożony generalny jezuitów nie był Hiszpanem, III Kongregacja Generalna wybrała 23 IV 1573 r. Mercuriana w pierwszym scrutinium (głosowaniu pisemnym) stosunkiem głosów 27 do 47.