W 1860 osiadł na powrót w guberni grodzieńskiej, gdzie zaangażował się w działalność narodową. W 1862 roku pod pseudonimem Jaśko haspadar s pad Wilni (Jaśko, gospodarz spod Wilna) zaczął wydawać skierowane do chłopów pismo „Mużyckaja Prauda”, jedno z pierwszych czasopism w języku białoruskim (pisane łacinką z polską ortografią, wyszło 7 numerów).
W swych pismach Kalinowski wypowiadał się za: uniezależnieniem się Litwy, rozumianej jako byłe Wielkie Księstwo Litewskie, od Rosji; powrotem do federacji polsko-litewskiej; ochroną języka białoruskiego; zdecydowanymi reformami społecznymi jak uwłaszczenie chłopów i parcelacja wielkich majątków ziemskich; włączeniem do zbrojnej walki o niepodległość mas chłopskich; powrotem do Kościoła unickiego – krytykował prawosławie.
Po wybuchu powstania styczniowego Kalinowski zaangażował się w działalność Komitetu Prowincjonalnego Litewskiego w Wilnie, gdzie objął funkcję komisarza Rządu Narodowego na województwo grodzieńskie. Latem 1863 awansował na Komisarza Pełnomocnego na Litwę, dzięki czemu zyskał zwierzchność polityczną nad wszystkimi jednostkami walczącymi na obszarze byłego Wielkiego Księstwa Litewskiego (prowincji litewskiej).