Gdy wybuchło greckie powstanie narodowe, Kalwos – przebywający wtedy w Genewie – włączył się aktywnie w działania na rzecz Greków. Wydanie pierwszego zbioru jego ód, zatytułowane Lira, wydane w 1824 r. wraz z francuskim przekładem Stanislasa Juliena, wzmocniło ruch filhelleński i zyskało sobie pewien rozgłos. Drugi ich tom, dedykowany bohaterowi walk o niepodległość Ameryki generałowi La Fayette, wydał Kalwos dwa lata później w Paryżu. Wtedy też postanowił wrócić do Grecji, by wziąć udział w powstaniu, ale jego zamiar nie powiódł się. Został profesorem Akademii Jońskiej na Kerkirze, gdzie oddał się pracy dydaktycznej. W 1852 r. wyemigrował do Anglii, aby nauczać, tam też zmarł w 1869 r.

Podobnie jak Solomos, był osobą osobliwego charakteru: wyniosłym, drażliwym samotnikiem. Nie był szczęśliwy, przez wiele lat tułał się po Europie, nie mogąc znaleźć dla siebie miejsca. Nie oszczędziły go tragedie: w rok po ślubie zmarła jego żona, Angielka Maria Thomas; gdy nie powiodła się także próba związku z uczennicą, Susan, Kalwos usiłował popełnić samobójstwo.