16 maja 1928 roku ożenił się z Lalitą Devi z Mirzapur, mieli razem sześcioro dzieci, w tym przyszłego polityka IKN Anila Shastriego. W 1930 roku wziął udział w marszu solnym Gandhiego za co został na dwa i pół roku uwięziony.. Po opuszczeniu więzienia w 1937 roku pracował jako sekretarz Organizacyjnego Parlamentu Rady Zjednoczonych Prowincji Agra i Oudh. W 1940 roku ponownie trafił do więzienia, tym razem na rok, za udział w wolnościowym ruchu Satjagraha.. Gdy 8 sierpnia 1942 roku, Mahatma Gandhi w Bombaju wezwał Brytyjczyków do opuszczenia Indii, Shastri dopiero co ponownie opuścił więzienie i wyjechał do Allahabadu. Przez tydzień w domu przebywał w domu Dżawaharalala Nehru, Swaraj Bhavan, skąd wydawał instrukcję współtowarzyszom z ruchu niepodległościowego. Kilka dni później został aresztowany ponownie i więziony do 1946 roku. Shastri łącznie w więzieniu spędził dziewięć lat życia. W czasie swoich pobytów w więzieniu, spędzał czas na czytaniu książek i zapoznawaniu się z twórczością zachodnich filozofów, rewolucjonistów i reformatorów społecznych.