Następny sezon rozpoczął od zwycięstwa w GP di Lugano, jednak równa jazda w pierwszej części sezonu nie przełożyła się na wynik w Tour de France. Mimo to już w 2004 udało mu się wygrać etap Wielkiej Pętli. Wyczyn ten powtórzył rok później, przechodząc równocześnie do historii, gdyż uczynił to w dzień święta narodowego Francji – 14 lipca – dzień zdobycia Bastylii. Poprzednim francuskim zawodnikiem, który tego dokonał był Laurent Jalabert w 2001. Moncoutié tak opowiadał o swoim szóstym występie w największym wyścigu świata:
W tym sezonie wygrałem etap Vuelta al País Vasco, skończyłem Katalonię na 13. miejscu, Dauphiné na 6. Powiedziałem sobie: czemu nie? Miałem nadzieję na stosunkowo wysoką pozycję w klasyfikacji generalnej. Ale Tour to jest jakiś obłęd. Już w Wogezach wiedziałem, że stać mnie najwyżej na etap. Często słyszałem jak mówiono, że mogę go skończyć w pierwszej piątce. To marzenia! Nigdy w to nie wierzyłem. Zawsze obierałem sobie wykonalne cele, które odpowiadały mojemu stylowi jazdy i moim przekonaniom.
Sezony 2006 i 2007 nie były dla Francuza udane. Dotknął go szereg kontuzji, który nie pozwolił mu na osiąganie wysokich rezultatów.