Comité Nacional del Frente Popular Antifascista), w którego skład wchodziły związki zawodowe Krajowa Konfederacja Pracy oraz Powszechny Związek Robotników. Po zwycięstwie frankistów w 1939 przedostał się przez Francję do Argentyny.
Powrót do Argentyny W Argentynie Santillán założył kilka kolejnych czasopism, brał udział w redakcji Gran Enciclopedia Argentina (Wielkiej Encyklopedii Argentyńskiej), publikował analizy ruchu robotniczego i peronizmu, a także m.in. Por qué perdimos la guerra (1940) (Dlaczego przegraliśmy wojnę?, później przeniesioną na ekran przez jego syna Francisco Galindo), czy część poświęconą ruchowi robotniczemu (tom 3) w zbiorowej pracy Historia argentina. Kilka napisanych przez niego książek pozostało niewydanych do dziś; znajdują się w Międzynarodowym Instytucie Historii Społecznej w Amsterdamie.
W 1977, w wieku 80 lat, Santillán powrócił do postfrankistowskiej Hiszpanii, ponownie osiedlając się w Barcelonie. W tym samym roku wydał fragment swoich wspomnień pt. Memorias 1897-1936. Zmarł w Barcelonie w 1983.