W 1899 r. Vallotton poślubił Gabrielle Rodrigues-Henriques, zamożną żydowską wdowę. Gabrielle była córką marszanda Alexandre'a Bernheima, co umożliwiło Vallottonowi wystawianie swoich prac w galerii teścia. Małżeństwo zapewniło mu stabilność finansową, a sam artysta odszedł od grafiki i skoncentrował się na malarstwie olejnym. W 1899 r. artysta kupił aparat Kodak, którym fotografował swoje otoczenie. W 1900 r. uzyskał francuskie obywatelstwo. W drugiej połowie swojej kariery artysta skupił się na malowaniu martwych natur, aktów i pejzaży. Tworzył w uproszczonym, ale realistycznym stylu. Jego pejzaże cechuje niepokojący nastrój, wyraziste światło i poczucie absolutnej ciszy. Swoje pejzaże tworzył w oparciu o podejście „paysage composé”, polegające na wykonaniu szkicu na miejscu, który stanowił punkt wyjścia dla obrazu namalowanego później w pracowni. W okresie I wojny światowej tworzył antywojenne grafiki w ramach cyklu C'est la Guerre! (To jest wojna!). Podróżował później po Europie, wystawiając swoje dzieła głównie we Francji i Szwajcarii.