W latach 90. XIX wieku tworzył niemal wyłącznie drzeworyty. W latach 1891–1902 Vallotton stworzył ponad 100 rycin. Przypisuje się jemu, obok Paula Gaugina, szczególne zasługi w ożywieniu sztuki drzeworytu, która straciła na popularności po renesansie. Tworzył uproszczone sceny, bogate w aksamitną czerń, równoważoną białymi fragmentami papieru. Jego ilustracje, kpiące z życia burżuazji i mieszczan, przyniosły mu popularność. Tworzył ilustracje dla wielu francuskim czasopism, m.in. dla „L'Assiette au Beurre” i „La Revue blanche”. W tamtym okresie zaczął angażować się politycznie, głównie za pośrednictwem swoich grafik, wyrażał m.in. poparcie dla Alfreda Dreysufa podczas afery z nim związanej. Od 1892 r. współpracował z grupą artystyczną Nabis. Opuścił ją na początku XX wieku.