Jana i polemiki z arabskim filozofem Awerroesem. W 1257 zrezygnował z funkcji prowincjała i powrócił do Kolonii, by móc w pełni poświęcić się studiom i nauczaniu. Na zgromadzeniu generalnym swojego zakonu w Valenciennes w 1250 razem ze św. Tomaszem z Akwinu i Piotrem z Tarentasii (późniejszym papieżem Innocentym V) opracował nowy program studiów dominikańskich – za jego staraniem wprowadzono do niego obowiązkowe nauczanie filozofii. W 1258 ponownie występował jako pośrednik w sporze między mieszkańcami a arcybiskupem Konradem.
W 1260 papież Aleksander IV powierzył mu biskupstwo Ratyzbony. Humbert z Romans, przełożony zakonu dominikańskiego, w obawie przed utratą pomocy wielkiego uczonego dla zakonu próbował wstrzymać tę nominację, lecz bezskutecznie. Albert zarządzał diecezją do 1262 kiedy udało mu się doprowadzić do przyjęcia rezygnacji przez papieża Urbana IV – w zamian za to musiał jednak jako legat papieski głosić w Niemczech niemieckojęzyczne kazania nawołujące do krucjaty. W 1263 przebywał jeszcze na dworze papieża Urbana IV w Orvieto i Viterbo, gdzie nawiązał kontakt z Wilhelmem z Moerbeke, poprawiającym wtedy swoje przekłady Arystotelesa. W latach 1264–1270 przebywał kolejno w Würzburgu i Strasburgu. W Strasburgu gościł u swego ucznia Ulrycha ze Strasburga. W czasie gdy głosił kazania zaznajomił się z joannitami.