Rok później powstało „Wiara poszukująca zrozumienia” (, 1078).
W 1078 roku, po śmierci dotychczasowego opata Herluina, Anzelm został jego następcą. W latach 80. napisał trzy dialogi: „O prawdzie” () i „O wolności woli” () i „O upadku diabła” (). W 1093 roku został wybrany arcybiskupem Canterbury. W tym czasie napisał pierwsze dzieło polemiczne, w którym odpowiada na tryteistyczne tezy Roscelina – „List o Wcieleniu Słowa” (, 1092). Kolejnym dziełem było „Dlaczego Bóg stał się człowiekiem” (, 1094–1098). W latach 1097–1100 i 1103–1106 musiał przebywać poza Anglią ze względu na wrogość królów: Wilhelma Rudego i Henryka Beauclerca, która wynikała ze sporu o inwestyturę. Brał udział między innymi w synodach w Bari i Rzymie oraz spotkał się z Urbanem II. W pierwszej dekadzie XII wieku napisał kilka dzieł: „O dziewiczym poczęciu i grzechu pierworodnym” (, 1101), „O pochodzeniu Ducha Świętego” (, 1102), „List o nieprzaśnej i przaśnej ofierze” () oraz „O sakramentach Kościoła” ().