Zrobił to dopiero 3 października 1868 roku, kiedy podpisał akt abdykacji w Paryżu. Pozostał aktywnym zwolennikiem swojego syna i nieustannie zabiegał o „odzyskanie” tronu Hiszpanii przez syna (trzecia wojna karlistowska). Po abdykacji mieszkał głównie w Anglii, w miasteczku Hove, niedaleko Brighton. Używał imienia Mr. Montagu. Mieszkał z Angielką, z którą miał syna i córkę.
Pretendent do tronu Francji 24 sierpnia 1883, zmarł bezdzietnie daleki kuzyn Juana Carlosa, Henri d’Artois, hrabia Chambord. Był on ostatnim pretendentem do tronu Francji z głównej linii Burbonów francuskich. Wdowa po nim i mniejszość z jego zwolenników opowiedziała się za Juanem Carlosem jako następcą Henryka, ponieważ był najstarszym męskim potomkiem króla Ludwika XIV. Nazwali go Janem III (Jean III), królem Francji i Nawarry. Juan Carlos wydał deklarację, w której przyjął nowe tytuły, ale nigdy nie był aktywnym pretendentem, poświęcił się raczej sprawie hiszpańskiej.
Zmarł w swoim domu przy 25 Seafield Road, w Hove, w 1887. Jego pogrzeb odbył się 24 listopada w kościele