Because of the Times: 2006–2007 Muzycy wrócili do studia w marcu 2006. Ich trzecia płyta: Because of the Times, poprzedzona przez singiel „On Call”, ukazała się 2 kwietnia 2007 w Wielkiej Brytanii, a dzień później w Stanach Zjednoczonych. Zdobyła bardzo duże uznanie wśród krytyków. Album zadebiutował na pierwszym miejscu listy przebojów w Wielkiej Brytanii i Irlandii. W rankingu USA wszedł na 25 miejsce. W ciągu pierwszego tygodnia od premiery sprzedanych zostało ponad 70 tysięcy egzemplarzy płyty. Później wydane zostały single „Fans” i „Charmer”.
Only by the Night: 2008–2009 Na początku 2008 roku jeden z członków Kings of Leon, Caleb Followill ogłosił, że zespół pracuje nad czwartym albumem studyjnym. Nagrywanie rozpoczęło się w lutym tego samego roku, po zakończeniu przez grupę występów zagranicznych. W jednym z wywiadów członkowie zespołu zdradzili, że najnowsza płyta będzie odwoływać się do brzmień Radiohead, Crystal Castles czy My Morning Jacket. Utwór „Crawl”, jako pierwszy z nadchodzącej płyty ukazał się na stronie zespołu dostępny do darmowego ściągnięcia 28 lipca 2008. Pierwszy singiel, „Sex on Fire” pojawił się w profilu Kings of Leon w portalu MySpace 5 sierpnia. Album Only by the Night ukazał się 19 września na kontynencie europejskim, 22 września w Wielkiej Brytanii, a 23 września w USA.