Youth and Young Manhood i Aha Shake Heartbreak: 2003–2005 Pierwszy minialbum grupy: Holy Roller Novocaine został wydany w 2003 roku. Debiutancki album Kings of Leon: Youth and Young Manhood, którego nazwa została zaczerpnięta z książki Ernesta Hemingwaya, okazał się dużym sukcesem, szczególnie poza USA. Popularność zespołu wzrosła jeszcze bardziej, gdy artystom zaproponowane zostały występy z U2 i The Strokes. Utwory „Molly’s Chambers”, „Red Morning Light” i „Holy Roller Novocaine” zostały użyte w kilku filmach, grach komputerowych i reklamach telewizyjnych. Pierwszy singiel zespołu: wydany w 2003 roku „Molly’s Chambers”, zyskał duże powodzenie.
Druga płyta grupy: Aha Shake Heartbreak wydana została w Wielkiej Brytanii w październiku 2004, a w USA w lutym 2005. Album ten poszerzył grono fanów zespołu na całym świecie. Piosenki „The Bucket”, „Four Kicks” i „King of the Rodeo” zostały później wydane jako single. „The Bucket” zakwalifikował się do pierwszej dwudziestki najlepszych singli w Wielkiej Brytanii. Członkowie grupy otrzymali także wyrazy uznania od swoich „starszych kolegów” z branży, między innymi: Radiohead, Modest Mouse, Oasis, Pearl Jam czy Boba Dylana. Kings of Leon występował z Pearl Jam i Bobem Dylanem przez większość 2005 i 2006 roku.