Z jej listów wysyłanych do ojca wynika, że była to decyzja szczera i poparta dłuższą refleksją i modlitwą. Przyjęła wówczas imię Elżbiety Fiodorowny.

Elżbieta i Sergiusz adoptowali wielkiego księcia Dymitra Pawłowicza i jego siostrę wielką księżnę Marię Pawłownę po tym, jak przy porodzie Dymitra zmarła ich matka, księżniczka grecka, Aleksandra.

W tym samym roku wielki książę Sergiusz Aleksandrowicz został generał-gubernatorem Moskwy i zamieszkał razem z żoną w Pałacu Aleksandrowskim, a następnie w rezydencji gubernatorskiej na Prospekcie Twerskim. Wypełniając nowe obowiązki, wielki książę ze szczególną surowością zwalczał nielegalne organizacje rewolucyjne. W odpowiedzi eserowcy zorganizowali na niego zamach bombowy. W 1905 członek tej organizacji Iwan Kalajew rzucił bombę na przejeżdżający powóz wielkiego księcia, zabijając go na miejscu. Elżbieta znalazła się w kilka minut później na miejscu zdarzenia i według relacji świadków miała osobiście szukać szczątków swojego męża między częściami rozbitej karety. Spotkała się również z zabójcą męża w więzieniuSpotkanie to przedstawił w swojej sztuce teatralnej Sprawiedliwi Albert Camus. Mimo namów rodziny, nakłaniającej ją do wyjazdu z Rosji, postanowiła zostać w Moskwie.