Dodatkowo, wraz z Grzegorzem, studiował literaturę chrześcijańską, zwłaszcza Orygenesa. W tym okresie poznał przyszłego cesarza Juliana Apostatę oraz filozofów: Eustatiosa, Leontiosa i Maksyma.
Po opuszczeniu Aten powrócił do Cezarei w 355 roku, gdzie przyjął chrzest z rąk biskupa Dianiosa. Zaczął pracować jako retor, jednak wolał skupiać się na życiu religijnym i umysłowym. Odwiedził kilka metropolii, między innymi: Aleksandrię, Antiochię, Cezareę Nadmorską i Nazjanz, gdzie poznał Grzegorza Starszego. Po powrocie założył anachorecką pustelnię w Annisy (niedaleko Neocezarei w 357 albo 358 roku. Wkrótce potem dołączył do niego Grzegorz z Nazjanzu i razem prowadzili surowe, ascetyczne życie. Radykalizm doprowadził ich niemalże do śmierci głodowej, lecz po wizycie matki Bazylego – Emilii, złagodzili oni nieco swoje zasady. To właśnie tam Bazyli rozwinął swoją działalność pisarską. W 360 roku brał udział w synodzie w Konstantynopolu, jako doradca biskupa.