Ze względu na działalność w Partii Komunistycznej amerykańskie władze ponownie odmówiły mu prawa do wjazdu.
Zaprojektował wiele budynków użyteczności publicznych i mieszkalnych. Najsłynniejszymi z jego projektów są budynki w nowej stolicy Brazylii – miasta Brasília (jedno z nielicznych nowych miast modernizmu XX wieku, inauguracja w 1960) z lat 1957–1964. Wszystkie projekty tamtejszych gmachów użyteczności publicznej pochodzą z pracowni Niemeyera, zaś projekt urbanistyczny miasta został opracowany przez jego mentora Lúcio Costę. W 1987 Brasília została przez UNESCO wprowadzona na listę dziedzictwa ludzkości.
W 1928 Niemeyer ożenił się z Annitą Baldo. Małżeństwo przetrwało 76 lat do jej śmierci w roku 2004, a Niemeyer ma z niego córkę Anę Marię. 16 listopada 2006 prawie 99-letni, owdowiały architekt ożenił się ponownie ze swoją młodszą o 38 lat sekretarką Verą Lucią.
Większość realizacji Niemeyera znajduje się w jego ojczyźnie. Do września 2003 w Londynie znajdował się zbudowany na podstawie projektu Niemeyera tymczasowy Pawilon Galerii Serpentine (Serpentine Gallery Pavillion) na styku Hyde Parku i Ogrodów Kensington. W początku XXI w. Niemeyer pracował m.in. nad kąpieliskiem dla Poczdamu, z którego jednak ze względów finansowych zrezygnowano.