Po przejęciu w 1964 władzy w Brazylii przez juntę zakazano mu wykonywania zawodu, a w 1966 zmuszono do opuszczenia kraju, sugerując wyjazd do ZSRR. Architekt osiedlił się wówczas we Francji, odwiedził jednak ZSRR i wiele krajów bloku wschodniego. Stał się zaufanym przyjacielem wielu lewicowych polityków, w tym m.in. przywódcy Kuby Fidela Castro, który odwiedzał go później w jego atelier.

W latach 1947–1953 był delegatem do zespołu konsultantów projektu kwatery głównej ONZ. Początkowo zaaprobowano projekt urbanistyczny zasugerowany przez Niemeyera (nr 32), później jednak ugięto się pod presją zwolenników Le Corbusiera. Kompromisowy projekt 32/23 opracowany przez architektów Władimira Bodianskiego i Weissmanna włączał elementy koncepcji Le Corbusiera w projekt Niemeyera i cieszył się poparciem obu architektów. Ostatecznie zlecenie rozwinięcia koncepcji w projekt zespołu gmachów otrzymali Amerykanie Wallace Harrison i Max Abramovitz, Le Corbusier i Niemeyer zostali wyłączeni z dalszych prac. Niemeyera zaproszono jako wykładowcę na Uniwersytet Yale, jednak władze nie przyznały mu wizy. W 1953 został wybrany na dziekana wydziału projektowania na, uznawanym za lewicujący, Uniwersytecie Harvarda.