W 1950 otrzymał docenturę na Uniwersytecie Warszawskim, a następnie stanowisko profesora nadzwyczajnego. Od 1950 jako dyrektor kierował Obserwatorium Astronomicznym UW (funkcję tę pełnił do śmierci w 1975). W latach 1953 i 1960 był dziekanem Wydziału Matematyki-Fizyki-Chemii UW. W latach 50. organizował seminarium statystyczne warszawsko-wrocławskie. Od 1954 dodatkowo wykładał matematykę na Wydziale Architektury Wnętrz Akademii Sztuk Pięknych w Warszawie. W 1962 został powołany na stanowisko profesora zwyczajnego. W roku akademickim 1962/63 przebywał na stażu naukowym w Berkeley, gdzie zajmował się zagadnieniami statystyki astronomicznej. Był również prezesem Polskiego Towarzystwa Astronomicznego (16 grudnia 1952 – 16 grudnia 1955 i 19 września 1963 – 12 lutego 1973). Popierał zakup teleskopu systemu Schmidta-Cassegraina średnicy 90 cm do Obserwatorium Astronomicznego UMK w Piwnicach. Od 1962 do 1972 przewodniczył Komitetowi Astronomii PAN. W czerwcu 1968 wszedł w skład Komitetu Honorowego oraz Komitetu Przygotowawczego obchodów 500. rocznicy urodzin Mikołaja Kopernika.
Włodzimierz Zonn był obserwatorem gwiazd zmiennych i specjalistą w dziedzinie astronomii gwiazdowej (analizy rozmieszczenia, kinematyki gwiazd i materii międzygwiazdowej), a także w zakresie astronomii pozagalaktycznej i statystyki astronomicznej.