Z powodu swoich kazań i pism stał się jednym z najbardziej wpływowych katolików tamtych czasów. Jego najważniejszym dziełem był Niemiecki Katechizm, książka zawierająca podstawowe założenia katolicyzmu w języku niemieckim, co sprawiało, że jej treść była dostępna dla wszystkich czytelników w świecie niemieckojęzycznym. Nadzorował założenie i działanie pierwszego niemieckojęzycznego kolegium jezuickiego, niejednokrotnie borykając się z brakiem środków. W 1554 proponowano mu objęcie arcybiskupstwa wiedeńskiego, ale odmówił za ważniejsze uznając podróżowanie i nauczanie. Ale przez pewien czas, do wyboru arcybiskupa, pełnił funkcję administratora wiedeńskiej archidiecezji.
W 1556 roku Kanizjusz został pierwszym prowincjałem prowincji zakonnej jezuitów, która w tamtym czasie rozciągała się od Alzacji, przez południowe Niemcy i Austrię, aż po Czechy i Polskę. Podczas swoich podróży przemierzył połowę Europy od Polski po Sycylię, głównie pieszo lub konno, i założył 18 kolegiów jezuickich, m.in. w Ingolstadt, Wiedniu i Pradze, a ostatecznie także we Fryburgu.