Wówczas skazał na wygnanie, również jako ludzi dotkniętych zmazą, członków 700 rodzin wskazanych mu przez Isagorasa, a także usiłował rozwiązać jakąś Radę oraz ustanowić ścisłą oligarchię – rządy 300 mężów z Isagorasem na czele. Rada stawiła jednak opór i podburzyła lud przeciw Kleomenesowi i Isagorasowi, którzy zajęli Akropol, lecz potem zostali tam oblężeni. Po dwóch dniach pozwolono im odejść wolno, zaś archontem–eponymosem został ostatecznie Klejstenes, który uzyskał pełnomocnictwa pozwalające mu na spełnienie wszystkich danych ludowi obietnic. Posunięcia Kleomenesa w trakcie tej kampanii świadczyły, iż nie rozumiał on, jak bardzo Ateńczycy przywiązani byli do swobody, a także nie miał właściwego rozeznania sytuacji wojskowej .
Ostatnia próba ujarzmienia Aten i reformy w Symmachii Spartańskiej (506/505 p.n.e.) Chcąc odbudować zachwiany wydarzeniami z roku 508 autorytet Sparty, Kleomenes podjął dwa lata później kolejną próbę interwencji w Atenach. Tym razem siłami ekspedycyjnymi dowodzili obaj królowie (tj. Kleomenes wraz z Demaratosem), a składały się one z żołnierzy ze wszystkich miast Peloponezu za wyjątkiem Argos. Z dwóch innych stron Attykę miały zaatakować też Beocja i Chalkis. Król jednak trzymał w tajemnicy cel wyprawy, dopóki armia nie doszła do Eleusis.