Latem 1816 r. miała miejsce kolejna podróż Shelleya, Mary i jej siostry Claire Clairmont – kochanki Byrona – do Szwajcarii. Wspólny pobyt nad Jeziorem Genewskim i rozmowy z Byronem miały inspirujący wpływ na Shelleya i zaowocowały m.in. powstaniem kolejnego znaczącego utworu Hymn to Intellectual Beauty (Hymn do piękna myśli ludzkiej). Wyprawa w Alpy Francuskie zainspirowała powstanie wiersza Mont Blanc. Podczas tej wycieczki Shelley często wpisywał się do ksiąg gości z oświadczeniem, że jest ateistą. W tym samym czasie Mary rozpoczęła pisanie słynnej powieści Frankenstein.
W grudniu 1816 r. Harriet Shelley po kilku latach nieszczęśliwego małżeństwa popełniła samobójstwo, topiąc się w stawie. Po kilku tygodniach Shelley poślubił Mary. Osiedlili się w Marlow, w pobliżu przyjaciela Shelleya Thomasa Love Peacocka. Shelley zaczął udzielać się w kręgu literackim stworzonym wokół pisarza L. Hunta, kiedy poznał innego angielskiego romantyka, Johna Keatsa. W owym czasie powstał długi poemat narracyjny Laon and Cythna – kolejne dzieło antyreligijne. Obrazoburczy utwór został wycofany ze sprzedaży, następnie przeredagowany i wydany ponownie w 1818 r. jako The Revolt of Islam (Rewolucja muzułmańska). Pod pseudonimem „Pustelnik z Marlow” Shelley wydał wtedy także dwa traktaty polityczne.