Kiedy wrócił do Afganistanu, został nauczycielem na Uniwersytecie Kabulskim, a następnie dyrektorem Wyższej Szkoły AvesinaArnold 1983, s. 80–81.. W tym czasie poznał lewicowego działacza Nur Mohammad Tarakiego. Po tym, gdy zrezygnował z posady w Avesinie, przeniósł się do College Darul MualimeenArnold 1983, s. 81..

W 1962 roku po raz kolejny przybył do Stanów Zjednoczonych. Jak się uznaje, wówczas został poddany radykalizacji politycznej. Sam Amin rozpoczął pracę w grupie naukowej na Uniwersytecie w Wisconsin. Studiował również na studiach doktoranckich na Columbia University Teachers College, ale zaczął zaniedbywać naukę na rzecz polityki; w 1963 roku został szefem stowarzyszenia studentów afgańskich w college’u. Kiedy wrócił do Afganistanu w połowie lat 60., po drodze zatrzymał się w Moskwie, gdzie spotkał się ze starym przyjacielem i dawnym ministrem edukacji, Alim Ahmadam Popelem, pełniącym funkcję ambasadora Afganistanu w ZSRR. Podczas krótkiego pobytu, Amin stał się jeszcze bardziej radykalny. Niektórzy, w tym Nabi Misdaq, odrzucają prawdziwość pobytu Amina w ZSRR, według nich nie był on w Moskwie, lecz w Libanie i Niemczech Zachodnich. W Afganistanie wstąpił do ugrupowania o nazwie Ludowo-Demokratyczna Partia Afganistanu.