W latach 1860–1862 odbył liczne podróże studialne do Paryża, Leeds, Manchesteru i Coventry. Celem wyprawy do Paryża, w której towarzyszył mu (1836–1906), były studia nad silnikiem spalinowym wynalezionym w 1860 roku przez Étienne Lenoira (1822–1900).
Po powrocie, Daimler w 1862 roku podjął pracę jako konstruktor w fabryce wyrobów metalowych w Geislingen an der Steige. W 1865 roku, z uwagi na brak możliwości realizacji własnych pomysłów, zrezygnował z posady. W tym samym roku został kierownikiem fabryki maszyn w Reutlingen, gdzie po raz pierwszy zetknął się z Wilhelmem Maybachem (1846–1929).
W 1867 roku Daimler poślubił Emmę Kurz (1843–89), z którą miał pięcioro dzieci – trzech synów i dwie córki.
W tym samym roku, za wstawiennictwem Steinbeisa, Daimler został wysłany jako przedstawiciel rządu Wirtembergii do Paryża, gdzie zapoznał się z silnikiem Nikolausa Otto (1832–1891) wyprodukowanym przez Gasmotorenfabrik Deutz.
W 1869 roku został członkiem zarządu wszystkich warsztatów „Karlsruher Maschinenbaugesellschaft” w Karlsruhe. Wkrótce dołączył do niego Maybach jako kreślarz techniczny.