Lata 60., 70. i 80. Lata 60. Villarreal zaczął grą w 1. lidze regionalnej. Przez pierwsze dwa lata, zespół był daleko od awansu. Lecz przyszedł sezon 1966/67, w którym to Villarreal zajął 3. miejsce i awansował wyżej. Od tego czasu Villarreal dobrze radził sobie w 3. lidze, a w 1970 r. udało się zdobyć mistrzostwo, co dało awans do 2. ligi. Lata 70. nie były dla Villarreal dobrą dekadą. W sezonie 1970/71 piłkarze Villarrealu zajęli 17. miejsce i powrócili do 3. ligi. W sezonie 1975/76 spadli do ligi regionalnej, lecz na szczęście szybko zdołali awansować. W 1982 r. Hiszpania organizowała piłkarskie mistrzostwa świata, a Villarreal próbował ustabilizować się w lidze. Początkowo grał w 3. lidze, jednak w sezonie 1986/87 sięgnął po awans do wyższej ligi. Dwa lata później powrócił do 3. ligi.