Rok 1966 rozpoczęła od ćwierćfinałów w grze podwójnej i mieszanej podczas Australian Championships. Wynik ten powtórzyła w deblu na French Championships. W dniu 22 czerwca 1966 roku Carol Sherriff zmierzyła się ze swoją siostrą Gail Sherriff w drugiej rundzie Wimbledonu. Wydarzenie to odbiło się szerokim echem w świecie tenisowym, gdyż był to pierwszy siostrzany pojedynek na kortach Wimbledonu od roku 1884, kiedy Maud Watson pokonała Lillian. Następny taki pojedynek odbył się dopiero w 2000 roku między Venus a Sereną Williams. Pierwszego seta po zaciętym boju zapisała na swoim koncie Carol 10:8, ale ostatecznie mecz wygrała starsza z sióstr Sherriff 8:10, 6:3, 6:3.
W maju 1967 podczas French Championships przegrała indywidualnie w pierwszej rundzie z Evą Lundquist 7:5, 2:6, 3:6. W deblu wystąpiła z nową partnerką – Olgą Morozową, lecz również nie wygrały żadnego meczu. Miesiąc później na Wimbledonie wygrała w pierwszej rundzie z Therese MacKay 6:1, 6:4, ale odpadła w następnej po porażce z Mary-Ann Eisel 3:6, 3:6. W sierpniu 1967 roku awansowała do ćwierćfinału w Kitzbühel, w którym przegrała z Helgą Niessen 1:6, 1:6.