W 1090 roku Bruno otrzymał pismo od Urbana II wzywające go do Rzymu, by służyć papieżowi głosem doradczym. Początkowo kartuzi chceili opuścić pustelnię po odejściu Brunona, lecz w ostatniej chwili zmienili zdanie i pozostali w Grande Chartreuse, a ich nowym priorem został Landuin. Po roku służby papieskiej Bruno poprosił Urbana o zwolnienie i możliwość powrotu do Kartuzji. Urban przyjął jego prośbę, ale poprosił by zgodził się został arcybiskupem Reggio di Calabria. Miejscowy kler zaaprobował kandydaturę Kartuza, ale Bruno odmówił i uzyskał zgodę na powrót do pustelni. Ze względu na sympatię i posłuszeństwo papieżowi, postanowił pozostać w Italii i, dzięki wsparciu władcy Sycylii Rogera I, założył nową kartuzję w Kalabrii. W 1100 roku do Kalabrii przybył jeden z pierwszych towarzyszy Bruna, Ladnuin i przekazał mu informacje o dobrym stanie Wielkiej Kartuzji. W drodze powrotnej Landuin został pochwycony przez zwolenników antypapieża Klemensa III i zmarł we wrześniu 1100 roku. Wiadomość ta była szokiem dla Brunona i sprawiła że podupadł na zdrowiu. Zmarł 6 października 1100 roku i został pochowany w kartuzji kalabryjskiej. W 1193 roku jego szczątki zostały przeniesione do opactwa św.