Nie ma wystarczających historycznych dowodów by stwierdzić, że Bruno kiedykolwiek przyjął sakrament święceń. W latach 70. popadł w konflikt z nowym arcybsikupem Reims Manassèsem I, który uzyskał urząd dzięki symonii i protekcji króla Francji Filipa I. Pomimo starań legata papieskiego Hugues’a de Die nie udało się zdjąć z urzędu Manassèsa za symonię, wobec czego Bruno zrezygnował z urzędu kanclerza, opuścił kapitułę i udał się do zamku hrabiego Ebala. Brał udział w dwóch synodach w Autun i Lyonie, gdzie złożono Manassèsa z urzędu.
Około 1083 roku Bruno i jego dwaj towarzysze Radulf i Fulcjusz opuścili zamek i udali się do Molesme. Tam Kartuz zamieszkał w eremie cysterskim Sèche-Fontaine wraz z Piotrem i Lambertem. Rok później Bruno opuścił erem i udał się samotnie do Grenoble, gdzie spotkał biskupa Hugona. W mieście uformowała się siedmioosobowa grupa: Bruno, Landuin, Stefan de Bourg, Stefan de Die, Hugo Kapelan, Andrzej i Guerin, którzy chcieli utworzyć nową wspólnotę. Biskup zaprowadził ich w góry na masyw Chartreuse, gdzie w 1084 roku powstała nowa pustelnia – Wielka Kartuzja. 9 grudnia 1086 roku synod w Grenoble zaabrobował powstanie nowej wspólnoty.